有侠气名，经常与公哥们田猎游玩，后来有很大改变。他被举荐为孝廉，经多次调任到河南尹、虎贲中郎将。

当时董卓准备改立皇帝，任命袁术为后将军。袁术害怕卷董卓的祸，跑到南。正好长沙太守孙杀死南太守张咨，率领队服从袁术。刘表上书推荐袁术担任南太守，袁术又上书举荐孙领豫州刺史，让孙率领荆州、豫州的队，在人击败了董卓。

袁术的堂兄袁绍趁孙讨伐董卓没回来，路途远，派将会稽人周昕夺取了孙的豫州。袁术很生气，打跑了周昕。袁绍商量想立刘虞为皇帝，袁术喜放纵，害怕立年长的人皇帝，就藉公众的意见不肯答应，积到一块两人就产生了隔阂。于是两人各自结党羽作为外援，用以打对方的主意。袁术结公孙瓒，而袁绍联合刘表。豪杰之士大都依附袁绍，袁术发怒说：“这些竖不跟随我，反而跟随我家的仆吗？”又写信给公孙瓒，说袁绍不是袁氏所生，袁绍知后大怒。初平三年，袁术派孙攻打在襄的刘表，孙战死。公孙瓒要刘备同袁术合谋共同迫袁绍，在袁绍和曹的联合攻下，全被打败。四年，哀术率领队陈留，驻扎在封丘。黑山剩下的贼寇以及匈于扶罗等帮助袁术，在匡亭与曹会战，结果大败。袁术退兵守保雍丘，又率领剩下的人奔往九江，杀了扬州刺史陈温，自己领扬州刺史，还兼称徐州伯。李长安，想结袁术作为外援，就任命袁术为左将军，假节，封他为翟侯。

起初，袁术在南时，尚有几十万、几百万人，但他不注意整治法令制度，靠抄掠积蓄，奢侈放纵，贪得无厌，百姓对他很厌恶。袁术年轻时见到谶书上说“取代汉朝的是当涂”，就是说自己的名字和谶书符合。又因为袁氏于陈国，是舜的后代。以黄德代替赤德，符合五德运行的次序，所以心存僭越反叛的想法。他听说孙得到了传国玺印，就关押孙的妻夺得玺印。兴平二年冬天，天离在外，在曹战败。袁术大会下，对他们说：“现在全国形势纷扰混，刘氏衰弱。我家四代担任三公宰相，百姓归顺，我想上应苍天，下顺民心，你们大家看怎么样？”众人都不敢回答。主簿间象上前说：“过去周朝从后稷到文王，积累恩德和功绩，拥有三分之一的天下，还服从事奉殷天。您虽然世代兴旺，能比得上周朝的昌盛吗？漠室虽然衰弱，也没有到殷纣衰败的地步。”袁术哑无言，派人召张范，张范推托生病，派弟弟张承前来应付。袁术问张承：“从前周天衰败，就现齐桓公、晋文公的霸业；秦朝政治混，汉朝接替秦朝取得政权。现在我凭藉广阔的土地，众多的士人和百姓，想向齐桓公求福，和汉祖比拟功业，可以吗？”张承回答说：“遣取决于德行而不在人多。要是能够施行德政，符合天下人的需要，即使是普通百姓，也可以成为霸主天。如果僭越犯上，不加节制，违背时势去，这是大家要废弃的，谁又能使它兴盛呢？”袁术听了很不兴。

白孙死后，他的儿孙策又统领孙的下，袁术派孙策攻杨州刺史刘繇，打败了刘繇，孙策趁机占领江东。孙策听说袁术准备僭称天，写信劝阻袁术说：董卓残暴无，凌毒朝廷，对太后施加毒手，凶残波及弘农，天离在外，皇宗庙被烧毁，因此豪杰之士愤然发，迅速堀起。元凶董卓死后，年幼的天东返，就派使者，奉了朝廷命令，宣扬朝廷恩德，要求停止战争，修治文德，与朝廷一从开始。然而黄河北面的袁绍联合黑山贼寇存有不良企图，曹祸害束徐州，南面刘表在荆州僭号并制造祸，公孙瓒在长城以北反叛，刘繇凭藉武力割据，刘备争夺盟主，所以没能听从收起武停止战争的命令。原以为您同国家想法一致，但您丢下国家不，完全抱着自己夺取天下的打算，这恐怕不是全国对您所抱的期望。成汤讨伐桀，说“有夏罪恶很多”；周武王讨伐纣，说“殷朝的罪恶很重”这两位天，虽然有圣明的德，假使当时的天没有不合德的罪遇，就无从取天下。现在的皇上对天下并非犯有罪恶，衹是因为年纪小，被暴的大臣胁迫，与成汤周武王时代不同。另外，听说年幼的皇上贤明有识，聪慧捷，有早熟的资质，天下虽然还没有享受到皇上的恩泽，但心裹都归顺他。假使辅助天，振兴朝廷，那么就有周公旦、召公奭的德，这是天下人的期望。您家五代继承汉家宰相职位，显贵受的兴旺程度，谁都没法相比，所以应该效忠朝廷，守持节，以报答天。当代人不少受图谶纬书的迷惑，把毫不相下的词句胡附会到一起，衹是为了讨主的心，不成败的大计。这是从古到今慎之又慎的事情，怎么可以不认真考虑！忠言逆耳，不同的意见招致仇恨，但衹要对尊贵贤明的人有好，我就不敢隐瞒不说。

袁术听不去，孙策于是同他断绝了往来。

建安二：年，袁术利用河内人张炯编造的符命，终于僭称名号，自称为“仲家”他任命九江太守为淮南尹，设立公卿百官，在郊外祭祀天地.他派使者将僭称名号的事告诉吕布。并且为儿聘娶吕布的女儿。吕布抓了袁术的使者送往许县。袁术大怒，派将张勋、桥蕤攻打吕布，大败而归。袁术又率领队攻陈国，引诱杀死了陈国王刘和陈国相骆俊，曹于是亲自征讨袁术。袁术知后非常害怕，立刻渡过淮河逃跑，留下张勋、桥蕤在蕲抵挡曹。曹击败二人并杀了桥蕤，张勋退兵逃走。袁术军队弱小，主要将领又死了，众叛亲离。加上天旱，粮歉收，士人和百姓饥寒迫，长江、淮河一带粮都快吃光了。当时舒仲应担任袁术的沛国相，袁术给他十万斛米作为军粮，舒仲应将粮全分给饥饿的百姓。袁术听到后大怒，陈列队准备杀他。仲应说：“我知一定要死，所以这么。我情愿以自己一人的命，从灾难困苦中救百姓。”袁术下拉着他的手说：　“仲应，您衹想自己享有天下名，而不愿意与我共同分享吗？”