元二十年以后，李林甫、杨国忠相继执政，专门引荐巧言谗佞之人，让他们各居要职，一味献媚上司，不听纳正直之言。他们的贪日趋炽烈，国库的财用便日益减少，臣说用钱是为兴利，武夫说用钱是为开边。天下动，盗乘隙，以至于两都沦陷，四海沸腾，圣驾行，险于蒙难。皆因小人诱导，纵情享乐横生骄矜所造成。至今两河屯兵，西疆削尽，农凋敝，府藏空虚，皆因天宝丧，以至于此。国家安危治，确实系于当世君主奉行的大政方针。陛下广开视听，亲览国史，思虑，能探寻安危治变化之本源，实为天下之大幸。”

皇上又说：“人们行事，常担忧不通事理，已然失误，追悔莫及。古人遇到这情况，还有什么办法吗？”李绛答：“行事现差错，圣哲在所难免，故天诏纳诤臣以匡救己之失误。因此圣心决策于内，臣论扶正于外，创建治世于未之际，消除祸患于未萌之时。圣主偶有失误，则劝谏以扶正，故君臣上下协同，犹如手足之于心膂，互作用，而导致康宁。这也是常理，并非难为之事。但夸耀功劳遮掩过失，则与常情不相容。古人推崇努力改过、从善如，确实为此呀。臣等于重任，未能开启圣主耳目之明，但陛下不废弃刍言野说，则端直之士贤良之臣，必当主动报效。”皇上说：“朕任用卿等，正希望卿等直言。当各自尽心竭力无所保留，以弥补朝政之不足。切勿担心朕庇护过失！”

那年秋天，魏博节度使田季安死，其田怀谏年幼力弱，军中立其大将田兴，让他主持军事，田兴最终以六州之地归顺朝廷。此事经营策划，皆于李绛之计谋。

当时教坊忽然宣称朝廷有密旨，征选良家女及贵族官吏家中的艺充当乐，京师舆论哗然。李绛对同僚说：“此事大损圣德，必须上奏谏阻。”同僚中有人说：“这是嗜之类闲事，自有谏官论说。”李绛：“相公平日厌恶谏官论事，这件棘手的事便推诿给谏官，妥当吗？”于是竭力论奏。次日在延英殿，宪宗举手对李绛说：“昨日见卿奏状所论征选乐一事，若非卿尽忠于朕，何以有此举动？朕全然不知外间事，这是教坊罪过，不明朕之意图，以致这等事。朕本因丹王以下四人，院中均无侍奉者。朕令于乐工之中及民间有情愿者，付给丰厚钱帛，只征选四人，四位侯王各予一人。他们不领会朕意，便如此生事。朕已下令罚，所征选的那些人，都已放遣归家。若非卿言，朕怎知有此失误？”

元和八年(813)，封邑县男。李绛因足疾上章请求免职。九年(814)，免除知政事，授礼尚书。十年(815)，检校尚书，任华州刺史，不久，朝为兵尚书。逢母丧。元和十四年(819)，检校吏尚书，任河中观察使。旧制，河中设节度使，皇甫钅甫寸厌恶李绛，只任命他为观察使。十五年(820)，皇甫钅甫寸获罪，李绛重任兵尚书。

穆宗即位，李绛改任御史大夫。穆宗沉湎于游猎巡幸，李绛在延英殿极力劝谏，皇上不能听纳。李绛借病辞职，重任兵尚书。长庆元年(821)，转任吏尚书。当年，加授检校尚书右仆，判东都尚书省事，充任东都留守。二年(822)正月，检校本官、兖州刺史、兖海节度观察等使。三年(823)，重任东都留守。四年(824)，加授检校司空。

宝历初，朝任尚书右仆。二年(826)九月，昭义节度使刘悟去世，临终留表请求让其刘从谏承袭官职，将吏们抵门奏请。李绛秘密奏请立即任命靠近泽潞四方的将帅一人，充任节度使，令其兼程赴镇，使刘从谏来不及抵拒诏命，新使已到，所谓“迅雷不及掩耳”这样潞州军心，自有所归。刘从谏无职任，凭什么主宰军队。但此时宰相李逢吉、王守澄已受刘从谏贿赂，皆奏请让刘从谏为节度使留后，故皇上不能采纳李绛之主张。

李绛退仕途均奉行正，一时名望颇大。然而心刚直嫉恶如仇，对待贤者与不肖之人态度判然有别，因此被邪恶之辈所忌恨。有次曾与御史中丞王播相遇中，王播未避让他。李绛上奏论说事理，诏命门下中书两省详议，均认为李绛论奏正确。李逢吉庇护王播而厌恶李绛，便罢免李绛仆之职，改授太少师，分司东都。

文宗即位，诏李绛为太常卿。大和二年(828)，检校司空，任兴元尹、山南西节度使。三年(829)冬，南蛮犯西蜀，李绛奉诏赴西蜀救援。李绛在本招募兵卒千人赴蜀，行至中途，蛮军已退，所募兵卒皆返回。兴元兵额素来有规定，招募之兵卒得全退伍回家。那是大和四年(830)二月十日，李绛晨起理事，召集募卒，说据诏令遣返他们，依例发给粮饷，募卒一个个怏怏而退。监军使杨叔元贪财恃，怨恨李绛不奉敬自己，于是趁募卒嫌赏赐微薄，众喧嚷之际，用言辞刺激他们，企图挑动他们作，以私愤。募卒被监军的话煽动，怒火更盛，便喧噪聚集涌向府署，劫夺库中兵冲使衙。李绛正与幕僚会宴，来不及防备。听说叛立即朝北奔逃登上女墙，衙将王景延力战以抵御兵。兵刃折断箭支用尽，王景延战死，李绛亦遭兵杀害，时年六十七。李绛刚登上女墙时，左右将校请他缒城走，可以避免凶祸，李绛不从，终于同从事赵存约、薛齐一起殉职。