虽然比不上荀令君的举荐必是善才，但是却可以不荐不善之才。”刘穆之和朱龄石都善于写作书信，曾经在武帝那里和朱龄石一齐写答复信，从早晨到中午，刘穆之写了一百封，朱龄石写了八十封，而刘穆之的应对没有废品。

后来升迁为中军、太尉司，担任丹尹。武帝向西方去讨伐刘毅，让诸葛长人监留府，怀疑他难以独自担当，留下刘穆之辅助他。担任建威将军，设置辅佐官吏，备给实力。诸葛长人果然有异谋，而犹豫不能起事，便回避开别人对刘穆之说：“言纷纭，说太尉和我不和，怎么会有这样的议论？”刘穆之说：“太尉溯江远征，把老母弱委托给将军，如果有一不信任，哪里能会这样？”诸葛长人心里才稍微安定一些，刘穆之也充分加以防备。诸葛长人对他所亲近的人说：“贫贱常常想要富贵，富贵必定遇到危机。今天再想丹徒的百姓，已经无法实现了。”武帝回来，诸葛长人被死。刘穆之晋升为前将军。

武帝西讨伐司休之，中军将军刘怜担当留任，而事无大小，都由刘穆之决定。他升迁为尚书右仆，兼选人才，将军、丹尹的职务仍旧不变。武帝北伐，留下世为中军将军、监太尉留府。调刘穆之担任左仆、兼任监军中军二府军司，将军、丹尹、主选举依旧保留，可以带卫士五十人殿，东城居住。

刘穆之对内总理朝政，对外供应军队需求，决断如，事情毫无阻。宾客聚集，求诉极多，朝内外的咨询禀报，台阶房内人都站满。看讼词，手答来信，耳听诉说，作应酬，不相混淆，都能好。又言谈笑，整天到晚，不曾疲倦困苦。刚有闲暇，又动手写书，翻看文章，校订古籍。他格奢侈豪华，吃饭必须十分丰盛，早晨就要十个人的饭，不曾一个人单独吃。每到吃饭的时候，客人如果只在十人以内，帐中仍然依照平时饭，以此为平常。他曾对武帝说：“穆之家本来贫贱，养生的东西大多缺乏，任职以来，虽然常常注意节约，而每天所需用的东西，稍微有些过于丰盛，此外没有丝毫辜负您的地方。”

义熙十三年(417)去世。武帝住在长安，本来打算驻扎在关中，经营赵、魏一带，闻讯以后，十分惊讶和悲痛，哀痛惋惜了好几天。因为虚弱，便回到了彭城。让司徐羡之代留台，而常常由刘穆之决定的朝廷大事，全都向北府咨询，刘穆之的前军府有文武二万人，以三千人给徐羡之的建威府，其余的都给世的中军府。追赠刘穆之开府仪同三司。武帝又上表给天说：“臣听说崇扬贤人、旌表善者，是王者教化的首要事情，怀念功劳，对不忘忠良意义远。所以司勋执掌档案，勤苦者必有记录，德善旺盛，人死后更加显明。所以尚书左仆、前将军大臣刘穆之，起自平民家，辅佐大业开创，对内竭尽谋划，对外勤于政务，为了国家勤勉努力，神力都已用尽。后来朝廷工作，主京城近郊，百业广兴，革新大计。不久前大军远征，刘穆之留守捍卫，安抚之功，造福朝野，他的见识度量，确是栋梁之材。正当宣扬盛化，发展圣世，忠义功绩，未能完成，不幸逝世，远近痛悼。皇恩给予嘉奖，丧仪等同三公，哀荣备，英灵安祥。臣心中寻思，自从义熙年间草创大业，艰难未消，外患既多，内忧相继，时事混，不得安宁。臣下德才贫乏，负国家重任，实在是靠穆之辅助的功益。不仅是正直的言论、良好的谋略不断提供，而且忠诚的规劝、机密的筹划暗中达成，私下的拉拢、诡诈的言词从不参与。未曾报告朝廷的事迹，群众尚不知的功劳，不可胜数。因此我努力十二年，有所成就，外征讨朝辅政，有幸不辱使命。如果没有边人士的协助，是不可能顺利完成任务的。谦虚工作，不讲条件，恪尽职守，每当议论到封赏爵位，就自己决拒绝。因此当年功勋很大，而王侯未封，他的事迹永远让人怀念，怎么可以掩藏？想来应该加封官爵，追赐土地。使忠臣的功业，不会在后泯灭，重赏的影响，永远地鼓励善人。臣对他的聚合离散、艰难顺利，全了解，密友分别，情义厚，所以呈献自己的情怀，使朝廷得以听到。”于是重赠刘穆之为侍中、司徒，封为南昌县侯。

后来武帝接受了禅让，常常叹息并怀念他，说：“穆之不死，一定会帮助我治理天下。真的是‘人之云亡，国殄瘁’。”光禄大夫范泰回答说：“圣主在上，英满朝，刘穆之虽然建立功勋十分艰难，但是未必便与兴衰有关。”武帝笑着说：“你没听说过骥录这两骏吗，它的可贵就在于可以日行千里。”武帝后来又说：“穆之死了，人们会把我看轻的。”他竟是如此地思念他。因为是辅佐接受帝位的元勋，追封为南康郡公，谥号为文宣。